近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室謝毅教授、孫永福特任教授課題組在二維超薄材料缺陷結(jié)構(gòu)的調(diào)控及其在新能源轉(zhuǎn)化領(lǐng)域中的應(yīng)用取得重要進(jìn)展，該結(jié)果以“Highly Efficient and Exceptionally Durable CO2 Photoreduction to Methanol over Freestanding Defective Single-unit-cell Bismuth Vanadate Layers” 為題在線發(fā)表在Journal of the American Chemical Society, DOI: 10.1021/jacs.6b11263雜志上。
人工光催化還原二氧化碳技術(shù)是光催化劑在常溫常壓下直接利用太陽能將CO2和H2O轉(zhuǎn)化為有用的碳?xì)淙剂希烧嬲龑?shí)現(xiàn)碳材料的循環(huán)使用，因而被認(rèn)為是前景的CO2轉(zhuǎn)化方法之一。然而，低的光轉(zhuǎn)換效率以及顯著的光腐蝕嚴(yán)重阻礙了光還原CO2的實(shí)際應(yīng)用。近年來的一些研究表明，在光催化材料中引入缺陷能夠顯著改善其光催化還原CO2的性能；然而，對(duì)于缺陷結(jié)構(gòu)在光催化過程中原子尺度的作用還不是很清楚，這主要是因?yàn)槿狈硐氲慕Y(jié)構(gòu)模型來論證缺陷結(jié)構(gòu)與光催化活性之間的關(guān)系。
為了解決這些問題，謝毅教授、孫永福特任教授課題組構(gòu)建了二種理想的結(jié)構(gòu)模型也即是富/貧缺陷的二維超薄結(jié)構(gòu)。以正交相的釩酸鉍為例，他們利用一種雜化中間體輔助法宏量制備了不同釩缺陷含量的釩酸鉍超薄結(jié)構(gòu)，并對(duì)其物相和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)的表征。表面光電壓譜和時(shí)間分辨的熒光壽命譜測(cè)試結(jié)果表明，含有較多釩缺陷的釩酸鉍超薄結(jié)構(gòu)能夠更有效的促進(jìn)光生載流子的分離，進(jìn)而能夠獲得高達(dá)398.3 μmol g-1 h-1的甲醇生成速率，這比含有較少釩缺陷的釩酸鉍超薄結(jié)構(gòu)的甲醇生成速率提高了1.4倍。更為重要的是，經(jīng)過96小時(shí)的催化反應(yīng)，含有較多釩缺陷的釩酸鉍超薄結(jié)構(gòu)的光催化活性沒有發(fā)生明顯衰減，證實(shí)了它優(yōu)異的光穩(wěn)定性。該工作為設(shè)計(jì)穩(wěn)定的光催化還原CO2催化劑提供了新的思路。
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