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摘要金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心聯(lián)合研究部研究員劉洪陽和博士研究生黃飛在富缺陷納米石墨烯穩(wěn)定原子級分散Cu催化劑有效催化乙炔選擇性加氫研究中取得新進展,

  【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】近日,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心聯(lián)合研究部研究員劉洪陽和博士研究生黃飛等人與北京大學教授馬丁、中科院上海應用物理研究所研究員姜政以及香港科技大學教授王寧等團隊合作,在富缺陷納米石墨烯穩(wěn)定原子級分散Cu催化劑有效催化乙炔選擇性加氫研究中取得新進展,相關(guān)研究成果在線發(fā)表于《自然-通訊》(Nature Communications)。
 
  乙炔選擇性加氫是工業(yè)生產(chǎn)高分子聚合物過程中的重要催化反應之一。如何選擇性將乙炔加氫到乙烯,而避免乙烯進一步氫化到乙烷,是這一反應急需要解決的主要問題。劉洪陽帶領(lǐng)團隊近年來致力于新型納米碳材料負載金屬催化劑的研究(ACS Catal. 2019, 9, 5998; ACS Catal. 2017, 7, 3349; Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 15823)。在前期研究成果中發(fā)現(xiàn)富缺陷納米石墨烯穩(wěn)定的原子級分散單位點Pd催化劑,在乙炔半加氫反應中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和選擇性(J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 13142)。此項研究工作,將原子級分散單位點Cu錨定在富缺陷納米石墨烯載體 (Cu1/ND@G),并通過球差電鏡和X射線吸收譜對其進行了系統(tǒng)表征。原子級分散的銅原子通過與載體缺陷上的三個碳原子成鍵,進而被穩(wěn)定在石墨烯碳缺陷位點上。相比于傳統(tǒng)的團簇Cu催化劑(Cun/ND@G),原子級分散Cu1/ND@G催化劑具有顯著的乙炔加氫催化活性和乙烯選擇性。利用密度泛函理論(DFT)模擬計算表明,相比于團簇Cu催化劑(Cun/ND@G),原子級分散的Cu催化劑Cu1/ND@G在乙炔氫化反應中,可有效促進乙炔的活化和乙烯的解離。此項研究工作,成功地將乙炔高選擇性催化劑由貴金屬Pd催化劑拓展到廉價的非貴金屬Cu催化劑,對未來設(shè)計開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性和低成本的工業(yè)加氫催化劑奠定了堅實的基礎(chǔ)。
 
  上述工作得到國家基金委重大研究計劃重點基金、國家基金委重大研究計劃培育項目、國家基金委面上項目、科技部重點研發(fā)計劃“納米專項”青年科學家項目、中科院青年促進會、中科院金屬所、沈陽材料科學國家研究中心的支持,以及上海同步輻射光源提供的大力支持。
 

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