【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院彭麗副教授/李軍教授團(tuán)隊(duì)與中科大江海龍教授合作在二維共價有機(jī)框架(COFs)孔道保護(hù)方面取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Synthesis of high quality two dimensional covalent organic frameworks through a self-sacrificing guest strategy”為題，在線發(fā)表于Nature Communications。
 

 

　　COFs的結(jié)晶性與結(jié)構(gòu)完整性是揭示其構(gòu)效關(guān)系及推進(jìn)實(shí)際應(yīng)用轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵基礎(chǔ)。目前二維COFs的研究主要聚焦于拓?fù)涔こ獭⑿滦瓦B接化學(xué)、共價鍵動態(tài)行為解析以及可控合成策略開發(fā)等領(lǐng)域。值得注意的是，在材料活化過程中普遍存在的結(jié)構(gòu)損傷現(xiàn)象往往導(dǎo)致不可逆的結(jié)構(gòu)破壞，這對材料本征性能表征與實(shí)際應(yīng)用產(chǎn)生顯著干擾，然而相關(guān)損傷機(jī)制的系統(tǒng)研究較為匱乏。因此，發(fā)展溫和高效且具有普適性的方法以實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量COFs的可控制備已成為該領(lǐng)域亟待突破的重要課題。
 

　　針對上述情況，研究團(tuán)隊(duì)將一種創(chuàng)新的自犧牲客體策略用于二維COFs的孔道保護(hù)，通過鹽客體填充二維COFs的孔隙，以制備出高質(zhì)量的SG-COFs。在活化過程中，這些鹽客體可以有效維持COF骨架的結(jié)構(gòu)剛性，顯著抑制了活化中結(jié)晶度衰減與孔隙率下降的問題。同時，鹽客體在熱活化過程中發(fā)生原位分解，產(chǎn)生的氣體副產(chǎn)物可自發(fā)排出體系并適合回收利用，這不僅避免了客體分子殘留對孔道的阻塞，更確保了產(chǎn)物的高純度--最終獲得的COFs材料不存在客體分子污染，其BET比表面積較常規(guī)方法可提升約15倍。該方法可以拓展到一系列由不同連接基團(tuán)構(gòu)成的十六種二維COF材料，為常壓下實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量COFs的批量生產(chǎn)提供了可行性。此外，這些SG-COFs在去除復(fù)雜水體系中的全氟和多氟烷基化合物(PFAS)方面，表現(xiàn)出了顯著提升的功能特性。
 

　　該研究工作在化學(xué)化工學(xué)院彭麗副教授、李軍教授，能源學(xué)院楊述良教授和中科大江海龍教授的共同指導(dǎo)下完成。2021級博士生薛天威為文章的第一作者，并得到課題組其他老師和研究生的幫助。研究工作得到國家自然科學(xué)基金(22373080、22078274)、福建省自然科學(xué)基金(2022J05009)和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)(20720240054)等項(xiàng)目資助。